1930年代，伊西多·拉比（Isidor Rabi）发现在磁场中的原子核会沿磁场方向呈正向或反向有序平行排列，而施加无线电波之后，原子核的自旋方向发生翻转。这是人类关于原子核与磁场以及外加射频场相互作用的最早认识。由于这项研究，拉比于1944年获得了诺贝尔物理学奖。1946年，费利克斯·布洛赫（Felix Bloch）和爱德华·米尔斯·珀塞耳（Edward Mills Purcell）发现，将具有奇数个核子（包括质子和中子）的原子核置於磁场中，再施加以特定频率的射频场，就会发生原子核吸收射频场能量的现象，这就是人们最初对核磁共振现象的认识。为此他们两人获得了1952年度诺贝尔物理学奖。
人们在发现核磁共振现象之后很快就产生了实际用途，化学家利用分子结构对氢原子周围磁场产生的影响，发展出了核磁共振谱，用于解析分子结构，随着时间的推移，核磁共振谱技术从最初的一维氢谱发展到13C谱、二维核磁共振谱等高级谱图，核磁共振技术解析分子结构的能力也越来越强，进入1990年代以后，发展出了依靠核磁共振信息确定蛋白质分子三级结构的技术，使得溶液相蛋白质分子结构的精确测定成为可能。
另一方面，医学家们发现水分子中的氢原子可以产生核磁共振现象，利用这一现象可以获取人体内水分子分布的信息，从而精确绘制人体内部结构，在这一理论基础上1969年，纽约州立大学南部医学中心的达马迪安通过测核磁共振的弛豫时间成功的将小鼠的癌细胞与正常组织细胞区分开来，在达马迪安新技术的启发下纽约州立大学石溪分校的物理学家保罗·劳特伯尔于1973年开发出了基于核磁共振现象的成像技术（MRI），并且应用他的设备成功地绘制出了一个活体蛤蜊地内部结构图像。劳特伯尔之后，MRI技术日趋成熟，应用范围日益广泛，成为一项常规的医学检测手段，广泛应用于帕金森氏症、多发性硬化症等脑部与脊椎病变以及癌症的治疗和诊断。2003年，保罗·劳特伯尔和英国诺丁汉大学教授彼得·曼斯菲尔德因为他们在核磁共振成像技术方面的贡献获得了当年度的诺贝尔生理学或医学奖。
核磁共振现象来源于原子核的自旋角动量在外加磁场作用下的进动。
根据量子力学原理，原子核与电子一样，也具有自旋角动量，其自旋角动量的具体数值由原子核的自旋量子数决定。
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