北伐南京失败後，郑成功所部元气大伤，并且面临军粮不足的问题。为了解决大军的给养，郑成功决定前往台湾。永历十五年（1661年/顺治十八年），郑成功亲率将士二万五千、战船数百艘，自金门料罗湾出发，经澎湖，向台湾进军。荷兰於台湾拥有两大防御要塞，一为位於大员的热兰遮城（Fort Zeelandia，今台南市安平古堡），二为位於台江内陆赤崁地方的普罗民遮城。四月初一（1661年4月30日），郑军经由鹿耳门海道进入台江内海并於禾寮港（今台南市北区开元寺附近）登陆，意图先求取防御薄弱的普罗民遮城（Provinta，今台南赤崁楼）。随後郑军在台江海域与荷兰军舰展开海战，击沉荷军舰Hector号，取得台江内海控制权，并同时在北线尾地区击败荷兰陆军，以优势兵力包围普罗民遮城。不久，於四月五日（1661年5月4日）即迫使普罗民遮城守军出降。五月二日，郑成功改赤崁地方为东都明京，设一府二县，以府为承天府，天兴县、万年县。
在取得普罗民遮城做为据点之後，郑军随即由海、陆两面围困热兰遮城。由於考虑到两万大军的粮饷调度不易，郑成功并没有做持久战的打算，一开始即对热兰遮城施压，试图胁迫荷兰军队投降。遭荷兰大员长官揆一(Frederik Coyett)拒绝其投降要求之後，郑成功一度下令强攻热兰遮城，却遭遇荷军极顽强抵抗，郑军损失惨重。由於强攻不下，加之大军粮食短缺，使得郑成功被迫改变策略，派出大部分的军队至南北各地屯田、徵收钱粮，以解大军乏粮的燃眉之急，对热兰遮城改采长期包围的战略。
永历十五年（1661年/顺治十八年）七月，荷兰东印度公司从巴达维亚调遣的援军抵达大员，除了六百多名士兵、十一艘军舰以外，增援部队亦为热兰遮城带来大量补给品与火药。时郑成功的军力仍分散台湾各地实行任务，驻守於大员以及普罗民遮市镇的军力预估不到三千，遂使荷兰军重新燃起反扑的希望。七月中旬，停泊於外海的荷兰援军遭遇强风侵袭，被迫离开大员海岸，前往澎湖躲避风雨；其中荷兰军舰Urck号不幸搁浅，船上人员皆遭郑军俘虏。此一变故，使郑军获得整备的暂机，待荷兰军舰於八月回到大员海域时，郑军虽未能调回多数兵力，却已然完成作战的准备。八月中旬，荷、郑两军於台江内海展开激烈海战，郑军大获全胜，击沉一艘荷兰军舰，并夺取船只数艘，自此荷军丧失主动出击的能力。
永历十五年十二月，德籍荷兰士官Hans Jeuriaen Rade叛逃，郑成功在其提供之情报的帮助下，炮轰击毁热兰遮城的乌特勒支碉堡，使热兰遮城之破终成定局。十二月八日（1662年1月28日），荷兰大员长官揆一修书予郑成功，表示同意「和谈」。几经谈判，荷兰人终於永历十五年十二月二十日(1662年2月9日)向郑成功屈服，退出台湾。
郑成功下令屯垦台湾的范围，北达噶玛兰（宜兰），南至琅峤（恒春），後因大肚土番与琅峤番人的反抗而减缓扩张；郑成功实际的统治区域大约是从二林（现彰化县二林镇）到茄藤（屏东县佳冬乡）的范围之间。
1661年康熙帝初即位，郑氏降将黄梧向清廷建议「平贼五策」，内容包括长达20年的迁界令，自山东至广东沿海廿里，断绝郑成功的经贸财源；毁沿海船只，寸板不许下水；同时杀成功之父郑芝龙於宁古塔流徙处，（一说斩於北京柴市口，即今府学衚衕西口，元代刑场）；挖郑氏祖坟；移驻投诚官兵，分垦荒地。郑成功接连听闻噩耗，加上在台将士水土不服人心惶惶，其子郑经又在澎湖与乳母私通，使得郑成功内外交逼，於永历十六年五月（1662年6月23日）急病而亡，死前大喊：「我无面目见先帝於地下」，抓破脸面而死，年仅39岁。原葬台南洲仔尾，1699年迁葬南安祖墓。
郑成功的儿子郑经继续经营台湾，改东都为东宁。依陈永华之议，移植明朝中央官制，仍奉已死的明永历帝之正朔。後因降将施琅师法郑成功当年进攻荷兰人故技，攻克澎湖岛，因此孙子郑克塽於1683年降清，为免台湾民众起反抗之心，郑氏在台诸坟悉数遭清王朝掘起迁葬中国内陆。
1684年4月，台湾正式纳入满清版图，隶属福建省，设台湾府，辖台湾县，凤山县与诸罗县，总计郑氏政权在台湾只有短短二十几年的时间而已，但是因为其特殊背景，因此台湾、中国大陆以及日本的史界均对此关注，提出各种不同的有趣观点。
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