1741年，卢梭来到巴黎，结识了不少法国启蒙运动的杰出代表；1743—1744年他出任法国驻意大利使馆秘书，返回巴黎后，积极为《百科全书》撰写政治，音乐等条目。1750年，他写出第一篇重要著作《论科学与艺术》获得第戎科学院征文奖。1753年，他撰写了《论人类不平等的起源和基础》，这标志着他思想已进入成熟期，1755年在荷兰出版后震动了欧洲。1761—1762年，他连续发表三部重要著作：《社会契约论》，这是卢梭影响最大的政治著作；《新爱洛绮丝》是一本包含着卢梭各方面思想的反封建的书信体小说；《爱弥儿》是一部教育学名著，也是政治和哲学著作，《新爱洛绮丝》揭露了封建等级制度对人的情感的压抑和摧残，表达了作者要求在各个方面获得自由和解放的强烈愿望。小说中对于个人感情的描写与对大自然的描写紧密结合在一起，为法国文学带来了新的因素。其中《萨伏依副主教的表白》集中表现了卢梭的哲学思想和宗教观点。此书在荷兰出版后，受到封建统治阶层的忌恨，巴黎学院下令当众焚毁，并扬言要烧死作者。从此，卢梭被迫逃往国外，又陷入凄惨的流亡生活；一度应休谟邀请在英国避难，后又化名秘密回国，在外省辗转流徒。这一时期，他用自传体写出文学名著《忏悔录》。1770年，他被法国当局赦免，才定居巴黎；晚年生活悲凉，靠誊抄乐谱为生。